Сформирован главнокомандующим Юго-Западного направления в соответствии с директивой Ставки ВГК от 17 апреля 1942 года в апреле 1942 г. как 21-й танковый корпус.

Принимал участие в Харьковской наступательной операции. Перед началом наступление 21 и 23ТК входившие в эшелон развития успеха ударной группы насчитывали 269 танков. 21ТК сосредоточился в Барвенковском выступе в районе Радянка, Лозовенька, Михайловка.

Наступление Юго-Западного фронта началось 12 мая. За 3 дня ударные группировки фронта прорвали оборону противника и продвинулись севернее Харькова на 18—25 километров (28-я армия) и южнее — на 15—25 километров (6-я армия и оперативная группа генерал-майора Л.В.Бобкина). Создались выгодные условия для ввода в бой подвижных соединений с целью развития успеха. 21ТК выдвинулся из районов сосредоточения 14 мая перейдя на 10км к линии фронта в район х.Петропавловские, Поповка. Однако командование фронта, введённое в заблуждение данными разведки о сосредоточении южнее Змиева, в лесном районе крупной танковой группировки противника, задержало ввод в бой танковых корпусов. Также на решение отложить ввод танковых корпусов повлияло то, что стрелковые дивизии ударной группы 6А все еще не вышли к р. Берестовая, имевшей болотистые берега. Командование считало, что на этом рубеже танкисты могут понести большие потери при переправе и торопило командование 6А с ускорением наступление для захвата переправ через р. Берестовая.

Однако 15 и 16 мая темп наступления стрелковых дивизий 6А не ускорился. Лишь 16 мая продвинувшись еще на 7-8 км дивизии 6А вышли к р. Берестовая. 21ТК к этому времени сосредоточился в лесах в районе Н. Берецкая, Западенька.

Утром 17 мая 21 и 23 танковые корпуса были введены в бой. 21ТК вводился на участке 253 и 41сд в районе Тарановки. В 10:30 Тарановка была очищена от противника и устремившиеся вперед две танковые бригады вышли к раз. Щурино (199тбр) и д. Зеленый угол (198тбр). 64тбр оставалась в резерве. Противник встретил наши танки сильной пто в районе клх. Красный Гигант. В течении 18 мая корпус вел подготовку к атаке на Борки. Вечером в 16:00 вместе с 411сд и 5 гвтбр бригады корпуса атаковали из леса в районе Рябыхино на Борки, Мерефа.

Момент для решительного успеха был упущен. Немецкое командование подтянуло к участку прорыва части 113 и 62 пд и закрыло образовавшийся разрыв фронта. На противоположном фланге Барвенковского выступа немецкое командование сосредоточив сильную ударную группировку, которая 17 мая перешла в наступление в районе Барвенково и прорывав оборону 9А стала угрожать тылу всей ударной группировке Красной Армиии в выступе.

Вечером 18 мая было принято решение о прекращении наступления и выводе 21 и23 ТК в резерв с подчинением командующему 57А Подласу. К вечеру 19 мая 21ТК выйдя из боя маршем достиг с. Верх. Бишкин. Лишь к вечеру 20 мая передовые части корпуса Кузьмина вступили в бой с прорвавшимися на северный берег р. Берека танковыми соединениями 1ТА Клейста. Основные части корпуса еще сосредотачивались в районе Лозовенька.

В районе Петровское, Протопоповка корпус сдерживал немецкие танки рвавшиеся на север к Чепелю, где находилась последняя переправа наших войск через Сев. Донец. 21 мая 64тбр атаковала прорвавшиеся моторизованные части в районе Протопоповки и выбила немецкие войска из села. 198 и 199 тбр оставались в обороне в районе Лозовеньки. 22 мая корпус вел ожесточенные бои в районе Болвенково, однако немецким подвижным соединениям удалось прорваться на север в направлении Волобуевки и соединиться вечером 22 мая с переправившимися с севера через Сев. Донец частями 6А Паулюса.

Попытка деблокировать их ударом извне силами 38-й армии успеха не имела. Небольшими группами окруженные части прорывались через фронт противника и переправлялись на восточный берег Северного Донца. Из окружения вышли около 22 тысяч человек.

64тбр оказалась вне кольца окружения и вошла в группу генерала Шерстюка (позже общее руководство опергруппой взял на себя генерал-лейтенант Штевнев). Опергруппа атаковала с целью деблокировать окруженные части. В группу входили (64 и 114тбр), а также 242сд. Вскоре дополнительно были включены 3 и 15тбр. В составе 64тбр было 7 "Матильд", 3 Т-60. 64тбр вместе с 900сп наступала на выс. 156.2 и далее на Гусаровку. Сильный огонь пто противника и закопанных танков, а также непрерывные удары с воздуха не давали нашим войскам добиться успеха. 23-24 мая наши войска выбили врага из Чепеля. 26 мая в расположение наших войск в районе Чепеля пробилось ок. 6000 бойцов и командиров из состава окруженных 6 и 57 армий. 27 мая группа танков под командованием командира 64тбр была направлена в рейд с приказом соединиться с окружёнными войсками и вывести из окружения колонны из района Лозовенька. Группа встретила сильный огонь пто и закопанных танков. Немецкая авиация бомбила боевые порядки наших войск. Прорваться к окруженным частям группа не смогла. Из 9 Т-34 вернулось только 3 (из которых 2 подбитых). Из 12 Т-60 вернулось 5. Командир 64тбр подп. Постников был убит в бою. 29 мая 64тбр передав свои оставшиеся танки 114тбр выводилась на пополнение.

198-я и 199-я танковые бригады были полностью уничтожены и были расформированы. 64-я танковая бригада продолжила свой боевой путь, но не долго - 22 декабря 1942 года обращена на формирование 251-го и 261-го танковых полков.